Câu chuyện tập trung vào nhân vật chính 16 tuổi sau khi được chuyển đến Trung học Shujin ở Tokyo. Ở lại với bạn bè của cha mẹ mình, anh gặp hai bạn học,và biến hình sinh vật giống như con mèo được gọi là Morgana.
Bem, bela và Belo là những yêu quái hình người xấu xí, những người đấu tranh cho công lý. Họ sống giữa loài người và bảo vệ họ khỏi yêu quái. Cả ba thấy mình bị tẩy chay từ cả con người và yêu quái khác, nhưng cả ba tiếp tục chiến đấu với hy vọng một ngày nào đó sẽ trở thành chính con người.
Nằm ở Tsukishima, Chuo-ku, Tokyo, ngôi đền nổi tiếng "Đền Gaoji" có lịch sử hơn 400 năm. Vị thần mà nó thờ là một yêu tinh ngủ trong nhà được triệu tập đến Nhật Bản từ một thế giới khác vào thời Edo, nhưng giờ chỉ ở lại ngôi đền cả ngày, bị ám ảnh bởi các trò chơi, hoạt hình và nhân vật, đồng thời mắc chứng sợ xã hội.
Câu chuyện xoay quanh nhân vật chính là Lord El-Melloi II, chính là Waver Velvet trong Fate/Zero đã trưởng thành và là người kế vị của Kayneth, cùng với người học việc của Lord El-Melloi II là Gray. Câu chuyện diễn ra tại Clock Tower – Trụ sở của hiệp hội Pháp Sư tại Anh. Tại đó, Lord El-Melloi II và Gray đã giải được nhiều vụ án bí ẩn của vùng đất phép thuật quanh hiệp hội Pháp Sư.
Sáu năm sau khi các sự kiện của ChäoS;HEAd. sự kiện bất thường bắt đầu xảy ra ở quận Shibuya.